黄维院士领衔！南京工业大学王建浦、王娜娜，最新Nature：创纪录！

2025-11-12 13:32:25 作者：本网发布来源：高分子科学前沿分享至：

首次实现“光子循环”增强的钙钛矿串联LED，EQE高达45.5%！

在追求高亮度、高效率显示与照明的竞赛中，钙钛矿发光二极管（PeLEDs）因其高色纯度、低成本和可溶液加工特性而备受瞩目。然而，单层PeLED器件的亮度与寿命仍受限于电流密度与发热效应的矛盾，难以兼顾效率与稳定性。OLED领域早已借助“串联结构”实现高亮与长寿命，但对钙钛矿而言，这种垂直堆叠结构却因层间界面脆弱、能级错配及制备溶剂损伤而迟迟难以突破。更关键的是，如何让每层发光单元的光不仅相加，还能“互相利用”，一直是未解的难题。

南京工业大学王建浦教授、黄维院士与王娜娜教授联合报道了一种基于层间光子循环的新型串联钙钛矿LED结构。该器件通过巧妙设计的多层互连结构（TCTA/MoOx/HATCN/SnO₂），成功将两个全钙钛矿发光单元整合为高效协同系统。结果显示，器件开启电压仅3.2 V，峰值外量子效率（EQE）高达45.5%，不仅超过单层器件总和的20%，还创下目前全钙钛矿串联LED的最高纪录。更令人惊喜的是，其寿命在高亮度（70 W·sr⁻¹·m⁻²）下仍能持续64小时，性能稳定且可拓展多色发光，为高端显示与光通信开辟了新路径。相关成果以“High performance tandem perovskite LEDs through interlayer photon recycling”为题发表在《Nature》上，柯友、祝维和马超为共同第一作者.

在研究初期，团队意识到传统串联PeLEDs效率低于单层器件的根本原因在于界面损伤与光损耗。为此，他们在底层发光单元之上构筑了精密的互连层（ICL）（图1a），以实现载流子高效注入与光子高透过。该层采用TCTA/MoOx/HATCN/SnO₂多层设计，其中SnO₂由原子层沉积（ALD）形成致密保护膜，有效阻隔溶剂侵蚀（图1c、1d）；MoOx与HATCN的能级精配则确保电子与空穴在界面复合后重新生成，实现理想的电荷平衡（图1b）。整个结构如同一座“光电高速公路”，既稳定又通透，为上下两层钙钛矿单元的协同发光奠定了基础。

图1：全钙钛矿串联LED结构示意

器件性能测试结果令人惊艳：相较于单层器件（EQE 约20%），该串联器件实现了45.5%的峰值EQE（图2d），亮度迅速上升且开启电压仅3.2 V（图2b、2c），代表其内部复合效率极高。值得注意的是，这一数值比两个单层器件EQE总和还高出近20%，暗示着额外的光提取机制在发挥作用（图2a）。更长寿命的表现（T₅₀=64小时，图2f）则归功于串联结构能在低电流下维持高亮输出，从而减少材料老化。换句话说，这种设计不仅“更亮”，而且“更耐用”。

图2：串联与单层器件性能对比

进一步分析揭示了一个关键的物理过程——层间光子循环（photon recycling）。简而言之，底层发光单元发出的部分光会被上层再次吸收、再发射，实现“光子的二次利用”。团队通过对比不同发光峰位（742 nm与802 nm）的双层器件，发现顶层的发光强度在串联状态下显著增强（图3a-c），这正是光子循环导致能量重分配的直接证据。为了验证这一机制，研究者开展了时间分辨光致发光（TRPL）实验（图3d-f）。当底层被激发时，复合样品的发光寿命明显延长，说明底层发出的光子被上层重新吸收并再次辐射，形成了跨层能量“共振”。这种光子在层间来回的循环，就像两层舞台间的光影共鸣，最终提升了整体出光效率并削弱了波导损失。

图3：不同发光层组合下的光谱与光致发光寿命结果，揭示层间光子循环机制

为进一步揭示光子路径，团队利用三维有限差分时域（3D-FDTD）模拟分析了光的出射效率（ηout）（图4a）。结果显示，在未考虑光子循环时，串联器件的光提取效率仅略高于两单元之和；而当引入光子循环后，ηout平均提升8.3%，与实验中20%的EQE增幅相呼应（图4b）。这意味着，“层间光子循环”确实在推动光从器件内部“逃逸”到空气中（图4c），有效减少了在金属电极与玻璃基底中的吸收损耗。值得一提的是，该研究不仅在物理机制上有突破，在制备工艺上也充分体现了可扩展性。所有层均采用溶液法或低温沉积完成，工艺温和且与现有柔性电子制造兼容。此外，团队通过改变上层钙钛矿的晶粒尺寸和间距，实现了从近红外到可见光的多色调控，为未来的全色显示与光通信器件奠定了基础。整体而言，这项研究展示了一个“能量共振”的全新设计理念：利用光子在多层钙钛矿之间的循环耦合，实现超越单层极限的发光性能。这一原理不仅可推广到多色、白光甚至量子点-钙钛矿混合结构中，还可能成为新一代高效光电器件的通用策略。

图4：基于FDTD模拟的出光效率计算及光子循环的提升作用示意

总结与展望

这项工作首次证明了在纯钙钛矿串联结构中，光子循环效应可显著增强电致发光效率。通过构筑高匹配能级的互连层体系与离散结构的钙钛矿薄膜，团队实现了EQE高达45.5%、寿命超64小时的高性能PeLED，为下一代高亮、低功耗、多色显示技术提供了坚实基础。与有机串联OLED相比，该体系不仅操作电压更低、结构更轻薄，也为柔性显示与可穿戴光电器件提供了全新可能。未来，王建浦团队计划进一步探索多堆叠结构与光学腔调控，实现真正意义上的“光子管理型”LED，让光的每一次发出都物尽其用。

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